中國科學院材料力學行為和設(shè)計重點實驗室吳東教授課題組與南京大學固體微結(jié)構(gòu)國家重點實驗室張勇、肖敏課題組以及胡小鵬、祝世寧課題組合作，利用飛秒激光電疇擦除技術(shù)首次成功制備出三維非線性光子晶體，并實現(xiàn)了三維準相位匹配的激光倍頻。相關(guān)成果近期以“Experimental demonstration of a three-dimensional lithium niobate nonlinear photonic crystal”為題，8月20號在線發(fā)表在國際權(quán)威光學期刊Nature Photonics [doi:https://doi.org/10.1038/s41566-018-0240-2] 上。

光子晶體是近些年發(fā)展起來的一個新興領(lǐng)域，制備并研究非線性極化率周期變化的非線性光子晶體成為目前研究的熱點，用非線性光子晶體拓展光學領(lǐng)域、制作光學器件是非線性光子晶體研究的重要方向。在早期的研究中，南京大學研究組采用晶體生長條紋技術(shù)和室溫極化技術(shù)成功研制出了一維、二維非線性光子晶體，并展示了其在非線性光束整形、光量子信息處理等方面許多新的應(yīng)用。在此基礎(chǔ)上，研究人員也期待著能研制出三維非線性光子晶體，從中揭示更多的新奇效應(yīng)。然而，傳統(tǒng)制備技術(shù)，包括晶體生長技術(shù)、室溫電場極化技術(shù)等，都難以在晶體內(nèi)部實現(xiàn)三維電疇結(jié)構(gòu)的排列。制備三維非線性光子晶體成為近二十年非線性光學領(lǐng)域令人困惑的難題之一，飛秒激光的出現(xiàn)解決了這一難題。得益于極短的脈寬，飛秒激光很容易產(chǎn)生極高的峰值功率，從而使光與物質(zhì)發(fā)生多光子吸收或隧穿電離等非線性作用，使其可以深入透明介質(zhì)內(nèi)部，以超越光學衍射極限的精度對材料進行三維微加工。

中國科學技術(shù)大學與南京大學的研究團隊合作發(fā)展出一種全新的電疇控制技術(shù)：利用聚焦飛秒激光在鈮酸鋰晶體內(nèi)部實現(xiàn)鐵電疇(二階非線性光學系數(shù))的定點擦除，實現(xiàn)了二階非線性光學系數(shù)在三維空間的調(diào)制。在制備結(jié)構(gòu)的過程中，吳東教授團隊提出了不同層能量補償加工技術(shù)，保證了三維結(jié)構(gòu)的整體均一性。經(jīng)過兩年多時間的摸索，在鈮酸鋰晶體中成功制備出了四方結(jié)構(gòu)的三維非線性光子晶體，光子晶體的三維周期結(jié)構(gòu)參數(shù)為3 μm (x) × 3 μm (y) × 11 μm (z)。南大研究團隊在后續(xù)實驗上成功觀察到了預(yù)期的三維準相位匹配倍頻效應(yīng)，100 μm光程的共線倍頻轉(zhuǎn)換效率達到了10^-4, 該值與理論估算相一致。三維非線性光子晶體研制成功為研究三維空間的非線性光學和量子光學研究提供了一種新材料, 也為三維微納光子器件的發(fā)展提供了支撐。實際上三維非線性光子晶體中調(diào)制的不僅有二階非線性光學系數(shù)，由于鐵電晶體中壓電系數(shù)、電光系數(shù)、熱電系數(shù)等所有奇數(shù)階物性張量都是隨電疇調(diào)制的，也形成了三維空間分布，可以預(yù)見，更多的新的光、聲及其耦合效應(yīng)將會從這種新材料中被陸續(xù)揭示出來。

圖1. (a)三維非線性光子晶體；(b) 三維準相位匹配倍頻

吳東教授所在的工程科學學院微納米工程實驗室長期從事飛秒激光微納加工方面的研究，具有良好的工作基礎(chǔ)和積累[Adv. Funct. Mater. 27, 1701939 (2017); Light-Sci Appl, 6(7): e17011 (2017); Small 13, 1701190 (2017); Adv. Opt. Mater., 6(9): 1701299 (2018). Opt. Express 25, 8144 (2017)等]。

中國科學技術(shù)大學2016級博士生汪超煒、南京大學魏敦釗博士、王慧君同學和胡小鵬副教授為論文共同第一作者，中國科學技術(shù)大學工程學院吳東教授、南京大學張勇教授、肖敏教授和祝世寧院士為論文共同通訊作者。該項研究工作得到了科技部國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中科院儀器專項、固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點實驗室和人工微結(jié)構(gòu)科學與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心的支持。