來自英國(guó)利物浦大學(xué)的最新研究，討論了多晶硒化鋅的雙光子吸收和受激發(fā)射。

在《光電進(jìn)展》的一份新出版物中，來自英國(guó)利物浦大學(xué)工程學(xué)院激光工程組的作者，在飛秒激光激發(fā)下討論了多晶硒化鋅的雙光子吸收和受激發(fā)射。

在775 nm的激光強(qiáng)度變化下，多晶znse中的雙光子誘導(dǎo)熒光(a)正面藍(lán)色發(fā)射;(b)側(cè)視圖，I = 25 gw cm-2;(c) I = 4 gw cm-2;(d) I = 1.5 gw cm-2;(e) 1 gw cm-2。隨著入射強(qiáng)度的降低，樣品中的熒光更深。

硒化鋅（ZnSe）是一種迷人的光學(xué)材料，它是一種半導(dǎo)體，從可見光譜到遠(yuǎn)紅外都是透明的，例如，它被用作熱敏熱相機(jī)的窗口。摻雜時(shí)，單晶ZnSe是發(fā)光二極管的基礎(chǔ)。然而，它的光學(xué)特性隨入射光強(qiáng)度的變化而變化，稱為非線性響應(yīng)。這種敏感性推動(dòng)了當(dāng)前的研究，即在775 nm的近紅外中暴露于200飛秒（2×10-13秒）激光脈沖會(huì)導(dǎo)致強(qiáng)烈、美麗的藍(lán)色熒光發(fā)射——通過一種稱為雙光子吸收的過程，在775 nm處同時(shí)吸收兩個(gè)低能光子，使電子發(fā)射到更高的能級(jí)，其中，幾納秒后，會(huì)發(fā)射高能藍(lán)色熒光光子（460-500 nm）。

NL傳輸測(cè)量的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖。衰減和去放大的光束被引導(dǎo)到ZnSe襯底，在那里可以測(cè)量外部透射。λ/4板允許將入射偏振從線性改變?yōu)閳A形。

這里研究的材料是多晶ZnSe——易于獲得，仍然非常純凈，比單晶材料便宜得多。還發(fā)現(xiàn)雙光子吸收系數(shù)（b）隨強(qiáng)度而變化，并使用“Z掃描技術(shù)”測(cè)量，在測(cè)量透射變化的同時(shí)，將ZnSe的薄樣品通過弱聚焦激光束平移。b的這種變化還推斷，在激光照射期間，會(huì)發(fā)生進(jìn)一步的連續(xù)光子吸收（或激發(fā)態(tài)吸收），稱為反向飽和吸收。在低峰值強(qiáng)度I<5 GW cm-2時(shí)，我們?cè)?75 nm處測(cè)量到b=3.5 cm GW-1，這與其他研究一致——隨著強(qiáng)度的增加，b顯著降低。

0.5 mm厚的多晶ZnSe的EDX圖像。

觀察到強(qiáng)烈的藍(lán)色熒光促使我們考慮在超高強(qiáng)度下，在775 nm的雙光子吸收中可以在多晶ZnSe中誘導(dǎo)受激發(fā)射。這是以前在單晶ZnSe中觀察到的。由于測(cè)量的熒光壽命為te~3.3 ns，因此將一個(gè)0.5 mm厚的薄樣品安裝在一個(gè)提供反饋的短（10 cm）光學(xué)腔中。在峰值波長(zhǎng)lp=475nm時(shí)，受激發(fā)射確實(shí)通過從帶寬Dl=11nm（腔阻塞）到Dl=2.8nm的顯著線變窄得到證實(shí)，同時(shí)上態(tài)壽命也降低。這是第一次在多晶材料中觀察到受激發(fā)射。這些結(jié)果表明，在更優(yōu)化的泵浦條件和晶體冷卻條件下，多晶ZnSe可能在l=775nm處通過雙光子泵浦達(dá)到激光閾值。

利物浦大學(xué)工程學(xué)院的激光工程小組由Geoff Dearden教授領(lǐng)導(dǎo)，他是激光和光子學(xué)專家。多年來，超快激光與材料的相互作用(使用飛秒和皮秒脈沖)已被詳細(xì)研究，例如激光燒蝕生產(chǎn)周期復(fù)雜表面微結(jié)構(gòu)(<1毫米間距)使用先進(jìn)的光學(xué)技術(shù)和激光束工程對(duì)金屬、聚合物和半導(dǎo)體。這種結(jié)構(gòu)可用于控制表面疏水性、抗菌反應(yīng)、安全標(biāo)記和高價(jià)值部件的精密微結(jié)構(gòu)，如航空航天等領(lǐng)域。利用飛秒脈沖，透明聚合物(PMMA)和藍(lán)寶石等介質(zhì)通過平行光束、多光子吸收實(shí)現(xiàn)了高速內(nèi)部微結(jié)構(gòu)。由此產(chǎn)生的周期性折射率工程可以創(chuàng)建高質(zhì)量、高效率的體積布拉格光柵，在光譜分析和極端環(huán)境(航空發(fā)動(dòng)機(jī))的高溫傳感器中非常有用。

(a) 775 nm泵浦的多晶ZnSe熒光。(b)雙光子吸收和快速弛緩到導(dǎo)帶頂部，然后自發(fā)發(fā)射到價(jià)帶的示意圖。

來源：Two-photon absorption and stimulated emission in poly-crystallineZinc Selenide with femtosecond laser excitation. Opto-Electron Adv 5, 210036(2022) . doi: 10.29026/oea.2022.210036