近日，中國科學院精密測量科學與技術(shù)創(chuàng)新研究院研究員柳曉軍團隊與奧地利維也納工業(yè)大學研究人員合作，在飛秒強激光與團簇分子相互作用研究中，發(fā)現(xiàn)了一種在亞光學周期時間尺度內(nèi)發(fā)生的激光誘導電子轉(zhuǎn)移（LITE）現(xiàn)象，為利用飛秒強激光控制復雜分子化合物的超快動力學開辟了一條新途徑。

　　光誘導電荷轉(zhuǎn)移是自然界普遍存在的一種微觀超快物理過程，對光催化和光合反應(yīng)等起著至關(guān)重要的作用。通常情況下，電子轉(zhuǎn)移通過分子吸收單個光子發(fā)生，主要由分子體系的能量及空間結(jié)構(gòu)來決定。近年來，隨著超快強激光與原子分子相互作用研究的深入，人們發(fā)現(xiàn)可利用少周期飛秒強激光對簡單兩原子分子的多光子吸收-解離過程進行調(diào)控，如控制氫分子中的電子局域化行為。相比簡單兩原子分子，二聚體分子中原子間距大、相互作用弱，組成它的原子單元相對獨立。利用飛秒強激光能否驅(qū)動二聚體中不同原子單元間的電子遷移并實現(xiàn)對該過程的超快控制是研究領(lǐng)域廣泛關(guān)注的前沿課題。

飛秒強激光驅(qū)動電子轉(zhuǎn)移(LITE)與分子解離示意圖

　　研究團隊采用載波包絡(luò)相位（CEP）穩(wěn)定的少周期飛秒激光對Ar二聚體分子的多光子電離-解離過程進行了研究，發(fā)現(xiàn)二聚體分子在解離前經(jīng)歷了一個激光驅(qū)動電子在不同原子單元間的超快遷移過程。實驗測量發(fā)現(xiàn)，Ar(2,2)解離通道的碎片離子動量之和的不對稱性參數(shù)隨少周期激光載波包絡(luò)相位（CEP）的變化曲線相對于Ar（1,2）解離通道出現(xiàn)明顯偏移。研究人員結(jié)合經(jīng)典軌道蒙特卡洛方法，通過分析激光誘導電子的軌道演化，發(fā)現(xiàn)引起二聚體分子電離-解離的準自由電子均經(jīng)歷了一個在不同原子單元間的快速（亞光學周期時間尺度）遷移過程。具體而言，強激光誘導二聚體分子中的某個原子釋放電子，該電子會在激光電場與原子庫侖場的聯(lián)合作用下被相鄰的另一個原子所俘獲，與其束縛電子發(fā)生碰撞能量交換，隨后發(fā)生電離并引起分子解離。Ar(2,2)與Ar（1,2）解離通道對驅(qū)動激光載波包絡(luò)相位的不同依賴行為可歸因于由激光誘導電子轉(zhuǎn)移（LITE）導致的電子延遲電離效應(yīng)。結(jié)合理論分析，研究團隊還預(yù)言激光誘導電子轉(zhuǎn)移將誘發(fā)二聚體分子內(nèi)部不同形式的電子激發(fā)或電離，結(jié)合光場調(diào)控有望進一步對這些激發(fā)或電離過程進行精確控制。

　　相關(guān)成果發(fā)表在物理學期刊Physical Review Letters上。精密測量院博士王艷蘭為論文第一作者，柳曉軍與奧地利維也納工業(yè)大學教授Kitzler-Zeiler為論文共同通訊作者。該研究工作得到了科學技術(shù)部重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委和中科院戰(zhàn)略性先導科技專項的資助和支持。