同步輻射與激光結合的實驗主要為所謂的雙色類型試驗,即某一波長的激光(或同步輻射)光子激發(fā)樣品后由另一波長的同步輻射(或激光)光子進行探測.由于激光和同步輻射都是脈沖光源,實驗要求將激光與同步輻射進行同步化。
同步輻射光的脈沖性質是由電子儲存環(huán)中電子的束結構所決定的.對于單一電子束運轉情況,脈沖周期t由電子儲存環(huán)周長L可以估算出:t=L/c,其中c為光速.在大多數第三代同步輻射裝置上,由于高輻射亮度要求多電子束運轉,這時同步輻射光脈沖周期t相應地縮短n倍(n為電子束數).目前同步輻射光源的典型脈寬是幾十皮秒,多束轉運脈沖周期多為幾個納秒,占空因子Δt/t約為10-2—10-3.如果使用一個連續(xù)激光光源,一般希望同步輻射的電子存儲環(huán)內注入較多的電子束運轉,使同步輻射光源的重復工作頻率盡可能地提高,以產生大的占空因子Δt/t和連續(xù)激光相適應.在脈沖激光的情況下,激光脈沖和同步輻射光脈沖的同步是非常關鍵的.對于像鎖模激光器或者飛秒激光振蕩器這類工作在高重復率(典型重復率是80MHz)的激光器而言,它的輸出光脈沖與高重復頻率的同步輻射光脈沖可能產生部分重疊,即發(fā)生偶然同步,滿足某些實驗要求.如果同步輻射光源與一個低重復的激光光源(如準分子激光器或Nd∶YAG激光器)相結合,則需要嚴格的脈沖同步化以提高實驗效率.脈沖同步化的時間基準通常取自同步輻射裝置中用于補充電子束能量的射頻源.射頻源的時間信號往往需要通過一個電子學分頻器分頻后作為脈沖信號輸出,觸發(fā)激光器振蕩.這時同步輻射光脈沖重復頻率與激光脈沖頻率恰為整數倍,使得某些同步輻射的光脈沖完全和激光脈沖發(fā)生重疊.由于同步輻射電子束注入運轉一定時間后電子束發(fā)散度的變化會帶來同步輻射光脈沖結構的變化,實際在實驗上還需進一步監(jiān)測兩個脈沖的時間、空間重疊情況.并且為了提高信噪比,測量電子學系統(tǒng)也往往采用時間門電子學計數技術,扣除各種背景噪音。
同步輻射與激光相結合可以應用在光電子能譜、質譜、吸收、發(fā)光光譜等譜學中.結合同步輻射和激光的雙色實驗具有一些其他方法不能比擬的優(yōu)點.例如,兩光子可以達到很寬的激光能量范圍,產生與單光子過程完全不同的終態(tài),進而大大擴展了以往的實驗研究范圍和補充了單一光源的單光子過程所能得到的信息.另外,由于雙色實驗基本上是一個兩步過程,使用的光源都是脈沖的,如果同步兩個光源并改變兩個光脈沖的相對時間延遲,則可以進行時間分辨激發(fā)態(tài)過程的研究。
早期研究主要是氣態(tài)或固態(tài)樣品雙色光子產生的吸收譜測量。第一個利用同步輻射和激光結合的實驗是1980年Saile在德國漢堡同步輻射裝置(DORIS)上完成的。Saile通過測量同步輻射激發(fā)吸附在金屬表面的Kr原子的激子態(tài),并用N2激光器光脈沖電離所產生的光電子產額,研究稀有氣體固體Kr的激子結構及其弛豫過程.由于選擇定則的不同,這一實驗觀察到了多個新的激子態(tài).這種雙色實驗也可以通過虛中間態(tài)共振實現.由于同步輻射的光子能量很高,這種結合技術特別適用于研究像KI,KCl,NaCl和BaF2等一類寬帶隙的介電體的電子結構.此外,這一方法還被應用在研究高能光子在晶體中產生的色心、有機染料分子的瞬態(tài)弛豫,等等。
同步輻射與激光結合在原子分子激發(fā)態(tài)結構、特性和動力學的研究中有著廣泛的應用.對于自由原子分子,利用激光優(yōu)異的偏振、光譜分辨和可調諧性能,可以實現原子分子的態(tài)選擇激發(fā)或特定瞬態(tài)產物的產生,然后利用同步輻射的高能光子將其電離.這種泵浦-探測(pump-probe)實驗可以提供豐富的高分辨的態(tài)選擇信息。
激光與同步輻射相結合發(fā)展成為一個新的研究技術,進一步的應用仍在開拓。
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