從自然時間尺度上去探測和理解物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和動力學(xué)過程是強(qiáng)場物理領(lǐng)域發(fā)展的主要推動力。阿秒極紫外脈沖的產(chǎn)生和發(fā)展為探測物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和電子動力學(xué)過程帶來了前所未有的時間和空間分辨率。阿秒極紫外脈沖的應(yīng)用可以總結(jié)為兩類。第一類,在高次諧波產(chǎn)生的過程中,電子回復(fù)波包包含了原子分子的結(jié)構(gòu)信息,當(dāng)電子與母核回復(fù)產(chǎn)生高次諧波時,諧波信號中會帶有這些信息,從而可以從諧波信號中提取和重構(gòu)原子分子的幾何結(jié)構(gòu)和軌道信息。因此,這種方法又被成為高次諧波的“自探測”機(jī)制。特別的,高次諧波可以用來重構(gòu)分子軌道,被稱為基于高次諧波的分子軌道全息成像。另外一類,阿秒極紫外光源的產(chǎn)生,可以將飛秒光譜學(xué)方法拓展到阿秒領(lǐng)域,而阿秒是原子分子運(yùn)動的時間尺度。最近的研究表明,阿秒極紫外光源可以對分子中電子波包進(jìn)行空間上埃尺度的成像。所以阿秒極紫外光源可以對物理、化學(xué)、生物等領(lǐng)域的基本過程提供埃級空間尺度以及阿秒時間尺度的超快探測分辨率。
武漢國家光電實(shí)驗(yàn)室陸培祥教授領(lǐng)導(dǎo)的超快激光研究團(tuán)隊(duì)研究了采用阿秒光電子探測技術(shù)對分子的幾何結(jié)構(gòu)進(jìn)行測量以及分子軌道重構(gòu)。通過數(shù)值求解含時薛定諤方程,他們計算了不同分子在極紫外激光脈沖的作用下的光電離動量譜。在光電離動量譜中,發(fā)現(xiàn)了清晰的電子波包干涉條紋。通過干涉條紋的位置,可以測量分子的核間距信息。同時發(fā)現(xiàn),如果改變分子的核間距,干涉條紋的位置會相應(yīng)的發(fā)生變化。進(jìn)一步的,干涉條紋的精細(xì)結(jié)構(gòu),即干涉峰強(qiáng)度的相對大小反應(yīng)了分子軌道的對稱性信息。采用雙中心干涉模型,可以很好的通過光電離動量譜重構(gòu)分子軌道。
2015年4月20日,該研究結(jié)果“基于阿秒電子衍射的超快分子軌道成像”(Ultrafast molecular orbital imaging ba
sed on attosecond photoelectron diffraction)發(fā)表在《光學(xué)快報》(Optics Express, 2015, 23, 8, 10688)上。
圖:基于電子衍射的分子軌道阿秒光電子探測