近日，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所研究員徐文課題組與西南大學(xué)合作，利用太赫茲時域光譜（THz TDS）技術(shù)，探究熒光碳量子點（CQDs）的光電特性，發(fā)現(xiàn)在80-280 K溫度范圍內(nèi)，紅光熒光量子點（R-CQDs）在0.2-1.2 THz頻段為光絕緣體（即對THz光全透），而藍(lán)光熒光量子點（B-CQDs）隨THz頻率、溫度的增加出現(xiàn)絕緣體-半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變。相關(guān)研究成果以O(shè)ptically induced insulator-to-semiconductor transition in fluorescent carbon quantum dots measured by terahertz time-domain spectroscopy為題，發(fā)表在Carbon上。

碳量子點是一種零維碳基材料，由于其優(yōu)良的光電學(xué)性能和無環(huán)境污染制備技術(shù)而受到關(guān)注，有望成為新一代照明、顯示器件的基礎(chǔ)材料。在器件應(yīng)用中，CQDs通常被制備成固體粉末或薄膜，其光電特性與溶液中的CQDs存在較大差異。因此，對碳量子點粉末光電特性的研究可為碳量子點光電器件的制備提供重要的材料物理信息。THz TDS技術(shù)可無接觸地測量材料光電導(dǎo)率及相關(guān)電輸運參數(shù)，可應(yīng)用于難以制備電極的納米光電材料研究。

研究人員制備了在紫外光照射下分別發(fā)射藍(lán)色熒光（B-CQDs）和紅色熒光（R-CQDs）的兩種熒光碳量子點溶液，通過滴樣干燥獲得粉末樣品。樣品表征研究發(fā)現(xiàn)，與B-CQDs相比，RCQDs具有更多吸附于碳核的C=O、-COOH基團(tuán)和N相關(guān)的基團(tuán)。這些基團(tuán)對CQDs的光學(xué)特性（如光熒光、紅外吸收、THz響應(yīng)等）產(chǎn)生影響。在80-280 K溫度范圍內(nèi)，研究人員測量了兩種樣品在0.2-1.2 THz頻譜范圍的透射率，發(fā)現(xiàn)R-CQDs在測量頻譜范圍內(nèi)的THz光透射率約為1，對應(yīng)的光電導(dǎo)趨于0，表現(xiàn)為光絕緣態(tài)行為。此效應(yīng)產(chǎn)生的主要原因是R-CQDs的表面基團(tuán)形成強(qiáng)烈的載流子束縛。然而，B-CQDs的THz光透射率在低頻接近1，隨著頻率、溫度的增加而逐漸下降，表現(xiàn)為由絕緣態(tài)到導(dǎo)電態(tài)的轉(zhuǎn)變。此外，通過THz透射譜，研究人員獲得了不同溫度下B-CQDs光電導(dǎo)的實部和虛部，經(jīng)Drude-Smith公式擬合導(dǎo)出B-CQDs的關(guān)鍵物理參數(shù)，并深入研究了這些參數(shù)的溫度依賴關(guān)系。實驗結(jié)果顯示，B-CQDs的導(dǎo)電態(tài)為半導(dǎo)體態(tài)，存在較強(qiáng)的載流子局域化效應(yīng)，其電子散射主要由雜質(zhì)、聲學(xué)聲子、光學(xué)聲子散射引起。

該工作首次將THz TDS技術(shù)應(yīng)用于熒光碳量子點的研究，為碳量子點粉末關(guān)鍵物理參數(shù)的實驗測量提供了新方法，有助于深入了解碳量子點的基本物理特性。同時，研究中觀測到熒光碳量子點在THz頻段的絕緣-半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變這一物理現(xiàn)象，表明碳量子點可應(yīng)用于THz光透射的調(diào)控，制備新型THz器件。

圖1.（a）兩種碳量子點的光致發(fā)光光譜；（b）兩種碳量子點的紫外-可見吸收光譜；（c）電子能級和光致發(fā)光電子躍遷示意圖

圖2.不同溫度下，紅色（虛線）和藍(lán)色（實線）熒光碳量子點的THz透射率

圖3.藍(lán)色碳量子點的載流子濃度相關(guān)參數(shù)R、馳豫時間τ及局域化因子c隨溫度變化的實驗數(shù)據(jù)（點）及其擬合曲線（虛線）

研究工作得到國家自然科學(xué)基金和合肥科學(xué)技術(shù)中心項目的支持。

論文鏈接：https://authors.elsevier.com/c/1cDf81zUALjpu