近期，中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所強(qiáng)場(chǎng)激光物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室提出了空氣激光輔助的單光束相干拉曼散射技術(shù)，并利用該技術(shù)實(shí)現(xiàn)了大氣中溫室氣體SF6的定量測(cè)量，檢測(cè)靈敏度達(dá)到千分之四的水平?？諝饧す廨o助的相干拉曼散射技術(shù)，發(fā)揮了空氣激光在時(shí)域、頻域和空域上的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，既實(shí)現(xiàn)了單光束測(cè)量，又無需復(fù)雜的脈沖整形，適用于大氣、火場(chǎng)等復(fù)雜或危險(xiǎn)環(huán)境的實(shí)時(shí)探測(cè)，推動(dòng)了相干拉曼散射技術(shù)的發(fā)展與應(yīng)用。相關(guān)成果發(fā)表在Optics Letters上。

相干拉曼散射，作為一種重要的非線性光譜技術(shù)，廣泛用于分子檢測(cè)、燃燒診斷、生物顯微成像等領(lǐng)域。傳統(tǒng)的相干拉曼光譜技術(shù)，通常需要多束激光（泵浦光、斯托克斯或反斯托克斯光、探測(cè)光）實(shí)現(xiàn)分子振動(dòng)或轉(zhuǎn)動(dòng)相干性的激發(fā)與探測(cè)，并對(duì)各激光場(chǎng)之間的時(shí)空耦合與精密控制提出了很高的要求。因此，發(fā)展單光束相干拉曼散射技術(shù)是極具吸引力的研究方向。然而，單光束相干拉曼散射要求一束激光同時(shí)扮演泵浦光、斯托克斯或反斯托克斯光、探測(cè)光三個(gè)光場(chǎng)的角色，因此也是富有挑戰(zhàn)的研究課題。為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，多個(gè)研究機(jī)構(gòu)開展了相關(guān)研究，并提出了技術(shù)方案。然而，他們提出的方法通常需要使用空間光調(diào)制器對(duì)飛秒激光進(jìn)行時(shí)間、頻譜、偏振整形，系統(tǒng)復(fù)雜，不適用于大能量飛秒激光，而且拉曼激發(fā)和探測(cè)過程采用波長(zhǎng)相近的近紅外激光，信噪比較低，限制了其探測(cè)靈敏度。

研究團(tuán)隊(duì)利用一束高能量、圓偏振飛秒激光脈沖聚焦到含有溫室氣體SF6的空氣中，一方面激發(fā)了SF6分子的相干振動(dòng)，另一方面以空氣為增益介質(zhì)誘導(dǎo)了紫外氮?dú)饧す狻５獨(dú)饧す饩哂胁煌陲w秒泵浦激光的時(shí)頻特性，且與泵浦激光在空間上天然重合，為相干拉曼散射提供了理想的探測(cè)光源?？諝饧す廨o助的單光束相干拉曼技術(shù)，充分結(jié)合了飛秒激光與空氣激光的優(yōu)勢(shì)，利用飛秒激光成絲的光譜展寬與脈沖自壓縮效應(yīng)，能夠同時(shí)激發(fā)多種氣體的拉曼相干性，而空氣激光窄的光譜線寬，使其能夠區(qū)分不同分子乃至同位素的拉曼頻移。因此，該技術(shù)在多組分關(guān)聯(lián)測(cè)量、溫室氣體同位素檢測(cè)等方面具有顯著優(yōu)勢(shì)。此外，空氣激光波長(zhǎng)位于紫外波段，不僅極大地提高了拉曼散射效率，而且有利于抑制近紅外飛秒泵浦激光產(chǎn)生的背景噪聲，使得溫室氣體的定量測(cè)量成為可能。利用該技術(shù)，研究團(tuán)隊(duì)在空氣中檢測(cè)到了濃度為0.38%的SF6氣體。

相關(guān)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金優(yōu)青項(xiàng)目、重點(diǎn)項(xiàng)目，上海市優(yōu)秀學(xué)術(shù)帶頭人，上海市市級(jí)科技重大專項(xiàng)、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)等項(xiàng)目的支持。

圖1 空氣激光輔助的單光束相干拉曼散射技術(shù)的基本原理

圖2 利用空氣激光輔助的單光束相干拉曼光譜技術(shù)，實(shí)驗(yàn)測(cè)得的（a）SF6拉曼信號(hào)以及（b）拉曼信號(hào)強(qiáng)度與氣體濃度的定量關(guān)系。插圖：空氣中濃度為0.38%的SF6氣體的拉曼信號(hào)