基于自旋選擇性的光學(xué)躍遷過(guò)程，自旋極化激光可以將電子自旋角動(dòng)量直接轉(zhuǎn)化為相干光子的圓偏振態(tài)，在3D顯示、量子技術(shù)等新興領(lǐng)域具有重要作用。目前，已報(bào)道的自旋極化激光依賴(lài)于鐵磁電極自旋注入或偏振光學(xué)元件去實(shí)現(xiàn)，限制了這種新型激光器件的小型化和功能集成。研究表明，低維手性有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合鈣鈦礦結(jié)合了有機(jī)分子的化學(xué)多樣性和無(wú)機(jī)材料重原子效應(yīng)帶來(lái)的大的自旋-軌道耦合，表現(xiàn)出優(yōu)異的加工性能、顯著的自旋能態(tài)裂分、長(zhǎng)的自旋弛豫壽命、有效的光學(xué)增益等優(yōu)勢(shì)，有望構(gòu)筑借助自身手性結(jié)構(gòu)構(gòu)建自旋極化的激發(fā)態(tài)，為實(shí)現(xiàn)不依賴(lài)外部自旋注入的自旋極化激光提供了新機(jī)遇。?

中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所光化學(xué)院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室趙永生課題組致力于有機(jī)與有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合激光材料方面的研究，在高性能有機(jī)激光材料、激子極化激元玻色愛(ài)因斯坦凝聚、有機(jī)微納激光集成器件等方面開(kāi)展了系統(tǒng)性的研究工作。

近日，趙永生課題組與張闖課題組，提出了激子手性傳遞的策略，在設(shè)計(jì)的手性一維（1D）鈣鈦礦錨定三維（3D）鈣鈦礦的體系中，實(shí)現(xiàn)了室溫下的自驅(qū)動(dòng)的自旋極化相干光發(fā)射。該研究設(shè)計(jì)了手性1D鈣鈦礦錨定非手性3D鈣鈦礦（3D@1D）的復(fù)合鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。其中，1D鈣鈦礦具有優(yōu)異的手性，而非手性3D鈣鈦礦可以實(shí)現(xiàn)光學(xué)增益。在3D@1D鈣鈦礦，非手性3D鈣鈦礦納米晶體均勻地分散在手性1D鈣鈦礦的基質(zhì)中，并通過(guò)手性1D鈣鈦礦高度結(jié)晶的界面連接。該界面能夠通過(guò)超快的能量轉(zhuǎn)移將激子手性從手性1D鈣鈦礦高效轉(zhuǎn)移到非手性3D鈣鈦礦，從而不依賴(lài)外部的自旋注入，即可在非手性3D的鈣鈦礦中產(chǎn)生不平衡的粒子數(shù)布局。研究通過(guò)構(gòu)建粒子數(shù)反轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)了自旋極化的相干光發(fā)射，其具有比在非手性3D鈣鈦礦中通過(guò)自旋注入產(chǎn)生的自旋極化相干光高約4倍的不對(duì)稱(chēng)度。具有不同鹵化物組成的3D@1D鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)多樣性，不僅可以調(diào)節(jié)自旋極化的相干光的波長(zhǎng)范圍（510-610 nm），而且可以通過(guò)調(diào)節(jié)輻射復(fù)合和自旋弛豫之間的競(jìng)爭(zhēng)，從而將發(fā)光不對(duì)稱(chēng)度提高至6.2%。?

相關(guān)研究成果發(fā)表在《先進(jìn)材料》（Advanced Materials）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、科學(xué)技術(shù)部和中國(guó)科學(xué)院的支持。

激子手性傳遞在1D鈣鈦礦錨定3D鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)自驅(qū)動(dòng)自旋極化激光?