基于自旋選擇性的光學(xué)躍遷過程,自旋極化激光可以將電子自旋角動量直接轉(zhuǎn)化為相干光子的圓偏振態(tài),在3D顯示、量子技術(shù)等新興領(lǐng)域扮演著重要的角色。目前已報道的自旋極化激光往往依賴鐵磁電極自旋注入或偏振光學(xué)元件去實現(xiàn),限制了這種新型激光器件的小型化和功能集成。研究表明,低維手性有機無機復(fù)合鈣鈦礦結(jié)合了有機分子的化學(xué)多樣性和無機材料重原子效應(yīng)帶來的大的自旋-軌道耦合,表現(xiàn)出優(yōu)異的加工性能、顯著的自旋能態(tài)裂分、長的自旋弛豫壽命、有效的光學(xué)增益等優(yōu)勢,有望構(gòu)筑借助自身手性結(jié)構(gòu)構(gòu)建自旋極化的激發(fā)態(tài),為實現(xiàn)不依賴外部自旋注入的自旋極化激光提供了新機遇。
在國家自然科學(xué)基金委、科技部和中國科學(xué)院的支持下,化學(xué)研究所光化學(xué)院重點實驗室趙永生課題組近年來一直致力于有機與有機無機復(fù)合激光材料方面的研究,在高性能有機激光材料(Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202309386; J. Am. Chem. Soc. 2021,143, 20249-20255)、激子極化激元玻色愛因斯坦凝聚(Nat. Commun. 2021, 12, 3265; Adv. Mater. 2022,34,2106095)、有機微納激光集成器件(Nat. Commun. 2019, 10, 870; Sci. Adv. 2021,7,eabh3530; CCS Chem. 2020, 2, 369)等方面開展了系統(tǒng)性的研究工作。
圖. 激子手性傳遞在1D鈣鈦礦錨定3D鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中實現(xiàn)自驅(qū)動自旋極化激光
最近,趙永生課題組與張闖課題組的研究人員提出了一種激子手性傳遞的策略,在設(shè)計的手性一維(1D)鈣鈦礦錨定三維(3D)鈣鈦礦的體系中,實現(xiàn)了室溫下的自驅(qū)動的自旋極化相干光發(fā)射。他們設(shè)計了一種手性1D鈣鈦礦錨定非手性3D鈣鈦礦(3D@1D)的復(fù)合鈣鈦礦結(jié)構(gòu),其中1D鈣鈦礦具有優(yōu)異的手性,而非手性3D鈣鈦礦可以實現(xiàn)光學(xué)增益。在3D@1D鈣鈦礦,非手性3D鈣鈦礦納米晶體均勻地分散在手性1D鈣鈦礦的基質(zhì)中,并通過手性1D鈣鈦礦高度結(jié)晶的界面連接。該界面能夠通過超快的能量轉(zhuǎn)移將激子手性從手性1D鈣鈦礦高效轉(zhuǎn)移到非手性3D鈣鈦礦,從而不依賴于外部的自旋注入即可在非手性3D的鈣鈦礦中產(chǎn)生不平衡的粒子數(shù)布居。通過構(gòu)建粒子數(shù)反轉(zhuǎn)實現(xiàn)了自旋極化的相干光發(fā)射,其具有比在非手性3D鈣鈦礦中通過自旋注入產(chǎn)生的自旋極化相干光高約4倍的不對稱度。具有不同鹵化物組成的3D@1D鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)多樣性不僅可以調(diào)節(jié)自旋極化的相干光的波長范圍(510-610 nm),而且可以通過調(diào)節(jié)輻射復(fù)合和自旋弛豫之間的競爭,從而將發(fā)光不對稱度提高至6.2%。
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