單光子源是一種重要的量子光源，是量子信息技術(shù)的核心之一，在量子保密通信的量子密鑰分配中，單光子源對于利用量子秘鑰分配協(xié)議安全傳遞信息至關(guān)重要；在量子計算方面，為滿足全光量子中繼器等應(yīng)用，需要極高純度的單光子源。但目前的單光子光源制備技術(shù)遠不能滿足各種量子技術(shù)應(yīng)用的需求，特別是在可控地大規(guī)模制備高純度單光子光源的方面，面臨各種困難和挑戰(zhàn)。

鑒于此，清華大學(xué)電子系寧存政教授團隊將激光加工的可控性大規(guī)模制作能力和二維寬禁帶半導(dǎo)體材料氮化硼（hBN）的優(yōu)異性質(zhì)相結(jié)合，解決了目前單光子光源存在的幾個關(guān)鍵問題，實現(xiàn)了空間可控地大規(guī)模制作高純度、高亮度的單光子光源。

六方氮化硼（hBN）是一種新的寬帶半導(dǎo)體，由于其層狀結(jié)構(gòu)，容易剝離成薄層甚至單分子層厚度，優(yōu)異的材料性質(zhì)和易于同其他二維材料集成等特點，近年來得到極大地關(guān)注。人們發(fā)現(xiàn)在六方氮化硼中可以制備出室溫下的單光子源，并且其具有穩(wěn)定性好和易于集成的特點，使其成為最有希望走向?qū)嶋H應(yīng)用的單光子源。目前研究人員通常是通過對hBN高溫退火、化學(xué)腐蝕、電子束/離子束/中子輻照、應(yīng)力誘導(dǎo)等方法產(chǎn)生單光子源。雖然這些方法都可以在hBN中制備出單光子，但是這些方法都存在某些缺點，比如所產(chǎn)生的單光子源性亮度或者純度不高，單光子源產(chǎn)率低或者對所加工的設(shè)備和工藝要求很高等。因此，有必要探索一種簡單高效制備高質(zhì)量單光子源的方法。

激光加工單光子源是通過超短強脈沖照射產(chǎn)生的缺陷作為發(fā)光光源，這種做法具有空間可控、可大規(guī)模制作的優(yōu)勢，但以前的做法由于熱效應(yīng)沒有很好解決，存在效率和純度問題。此次研究的主要做法是通過對單脈沖參數(shù)的優(yōu)化，空間給定點只進行單脈沖照射，有效地避免了熱效應(yīng)和低純度問題。該實驗團隊通過單脈沖飛秒激光照射的方法，在hBN薄層上實現(xiàn)了單光子源的高效制作。每100個單脈沖飛秒激光照射位置中可以產(chǎn)生43個單光子源，是目前自上而下制作方法中產(chǎn)率最高的一種。并且制作得到單光子源的純度及亮度都很高，其中衡量單光子指標(biāo)的二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g2(0)最小值為0.06 ± 0.03，單光子發(fā)射強度最高為8.69Mcps，是目前制作得到的最亮的單光子源之一。此外，飛秒激光直寫技術(shù)對材料的加工基于多光子吸收等非線性過程，可以突破衍射極限誘導(dǎo)產(chǎn)生人為可控的高空間分辨的微納結(jié)構(gòu)，不需要昂貴的微納加工設(shè)備及工藝條件，并且可以用于大規(guī)模的生產(chǎn)。

圖1.制備得到的不同尺寸缺陷結(jié)構(gòu)陣列(a)及相應(yīng)的光致發(fā)光圖像(b)(c)。(d)為統(tǒng)計得到的不同尺寸下單光子源產(chǎn)率

圖1a到c展示了四個不同尺寸的缺陷圖案以及相應(yīng)的光致發(fā)光圖像。圖1d展示了總?cè)毕輸?shù)目中產(chǎn)生單光子（g2(τ)<0.5）缺陷的百分比，即單光子產(chǎn)率。單光子源的產(chǎn)率隨缺陷圖案尺寸的增加而增大，在3.0μm大小的缺陷圖案中達到最高的42.9%的產(chǎn)率，是目前所有自上而下制作方法中最高的。隨后隨著尺寸進一步增大，單光子源產(chǎn)率逐漸降低。圖2a中黑色曲線顯示的是單光子源光子發(fā)射速率跟泵浦功率的關(guān)系，經(jīng)過擬合可以得到飽和光子發(fā)射速率為8.69Mcps，這是目前使用自上而下加工技術(shù)制作的單光子源中亮度最高的。

圖2. (a)制作出最高亮度單光子源的光子發(fā)射速率跟泵浦功率關(guān)系。(b)一個典型單光子源的發(fā)光峰及其二階關(guān)聯(lián)函數(shù)(插圖)

圖2b顯示的是一個制作出來單光子源典型的發(fā)光峰，發(fā)光峰波長在540nm左右。插圖中顯示的是其二階關(guān)聯(lián)函數(shù)，其中g(shù)2(0)為0.06±0.03，說明單光子源純度高。這是因為研究利用的是單脈沖飛秒激光，它避免了高重頻脈沖激光的熱效應(yīng)導(dǎo)致的材料損傷。除了上述高效制作高質(zhì)量單光子源的優(yōu)勢外，該方法還對襯底無損傷，并且具有大規(guī)模制作的能力，為hBN單光子源在量子集成光學(xué)芯片中的應(yīng)用開辟了一條有效途徑。

相關(guān)成果以“六方氮化硼材料中利用激光大規(guī)模制備高亮度高純度單光子源”（Large-Scale, High-Yield Laser Fabrication of Bright and Pure Single-Photon Emitters at Room Temperature in Hexagonal Boron Nitride）為題近期發(fā)表于《美國化學(xué)學(xué)會·納米》（ACS Nano）期刊上，清華大學(xué)電子工程系助理研究員甘霖和2020級博士研究生張聃旸為共同第一作者，清華大學(xué)電子工程系教授寧存政為通訊作者。該工作完成單位包括清華大學(xué)電子工程系和深圳技術(shù)大學(xué)集成電路與光電芯片學(xué)院。

該研究得到國家自然科學(xué)基金和北京市自然科學(xué)基金的支持。

論文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c04386