“Frustration”加上激光脈沖，賓夕法尼亞州立大學(xué)和阿貢國家實(shí)驗(yàn)室、加州大學(xué)伯克利分校以及其他兩個國家實(shí)驗(yàn)室的研究人員組成了一個穩(wěn)定的“超級晶體”。這是由亞皮秒激光脈沖產(chǎn)生能量改變物質(zhì)長期穩(wěn)定狀態(tài)的第一個例子。該團(tuán)隊(duì)的目標(biāo)是在能源部支持下，發(fā)現(xiàn)自然界中不存在平衡具有不尋常性質(zhì)的物質(zhì)有趣狀態(tài)。賓夕法尼亞州立大學(xué)研究小組組長、材料科學(xué)教授文卡特拉曼·戈帕蘭(Venkatraman Gopalan)表示：我們正在尋找物質(zhì)的隱藏狀態(tài)，方法是把物質(zhì)從它舒適的狀態(tài)(我們稱之為基態(tài))中取出來。

博科園-科學(xué)科普：利用光子將電子激發(fā)到更高的狀態(tài)，然后觀察材料恢復(fù)到正常狀態(tài)。在激發(fā)態(tài)，或者在到達(dá)基態(tài)的一眨眼時間里，會發(fā)現(xiàn)我們想要的特性，比如新形的極性、磁性和電子態(tài)。當(dāng)激光以400納米藍(lán)光的波長向樣品發(fā)射100飛秒的光子時，通過泵浦探測技術(shù)可以發(fā)現(xiàn)這些狀態(tài)。泵浦光將電子激發(fā)到更高的能量狀態(tài)，然后很快就會產(chǎn)生探針光，這是一種更柔和的光脈沖，讀取材料的狀態(tài)。團(tuán)隊(duì)面臨的挑戰(zhàn)是找到一種方法來維持物質(zhì)的中間狀態(tài)，因?yàn)檫@種狀態(tài)可能只存在一小部分秒，然后就消失了。然而，研究人員發(fā)現(xiàn)，在室溫下，超級晶體基本上永遠(yuǎn)處于這種狀態(tài)。

3 d圖像的supercrystalμ-PRO相場模擬使用軟件。圖片：L-Q Chen Group, Penn State戈帕蘭將這一挑戰(zhàn)比作把球滾下山。它要到山腳才會停下來，除非有什么東西擋住它的去路，比如一塊突出的巖石。團(tuán)隊(duì)通過“破壞系統(tǒng)”來實(shí)現(xiàn)這一點(diǎn)——不允許材料做它想做的事情，也就是允許它在沒有限制的情況下完全最小化它的能量。研究人員將鈦酸鉛和鈦酸鍶這兩種材料的單原子層疊加在一起，形成了一個三維結(jié)構(gòu)。鈦酸鉛是一種鐵電性材料，是一種極性材料，它具有電極化導(dǎo)致材料中的正極和負(fù)極。鈦酸鍶不是鐵電材料。這種不匹配迫使電極化矢量走了一條非自然的路，彎曲回來形成漩渦，就像水沿著排水溝旋轉(zhuǎn)一樣。伯克利研究小組將這些層生長在晶體襯底上，襯底的晶體大小介于兩層材料之間。

這提供了第二個層次的“Frustration”，因?yàn)殁佀徭J層試圖拉伸以符合襯底的晶體結(jié)構(gòu)，而鈦酸鉛必須壓縮以符合襯底的晶體結(jié)構(gòu)。這使得整個系統(tǒng)處于一種微妙但“Frustration”的狀態(tài)，多個相隨機(jī)分布在體中。在這一點(diǎn)上，研究人員用激光脈沖對材料進(jìn)行轟擊，激光脈沖在材料中釋放出自由電荷，給系統(tǒng)增加額外的電能，使其進(jìn)入一種新的物質(zhì)狀態(tài)，一種超級晶體。這些超級晶體有一個單元細(xì)胞（晶體中最簡單的重復(fù)單元）比任何普通無機(jī)晶體都要大得多，其體積是原始兩種材料單元細(xì)胞的一百萬倍。材料會自己找到這種狀態(tài)。

與瞬態(tài)不同的是，這種超晶體狀態(tài)在室溫下可能會永久存在（至少在本研究中是一年）除非它被加熱到350華氏度左右，然后被擦除。這個過程可以重復(fù)，用光脈沖撞擊材料，然后用熱擦除。這種狀態(tài)只能由具有一定最小閾值能量的超短激光脈沖產(chǎn)生，而不能通過將該能量分散到長脈沖上。賓夕法尼亞州立大學(xué)和阿爾貢國家實(shí)驗(yàn)室共同擁有的博士后學(xué)者弗拉德·斯托伊卡(Vlad Stoica)和第一作者利用高能x射線衍射對超晶體形成前后進(jìn)行了檢測，清楚地顯示出無序物質(zhì)向超晶體的轉(zhuǎn)變。研究成果于2019年3月18日發(fā)表在《自然材料》上。由于超快激光脈沖持續(xù)時間短，它能以比材料固有響應(yīng)時間更快的速度在材料上刻下激勵信號。

雖然幾十年來，人們已經(jīng)在探索這種動態(tài)轉(zhuǎn)變，以刺激材料的有序排列，但直到現(xiàn)在，穩(wěn)定材料狀態(tài)的策略似乎還遙不可及。Argonne研究人員利用高分辨率x射線衍射和納米級成像技術(shù)觀察了不可逆結(jié)構(gòu)重排的演化過程。第一次觀察到，對人工層狀極性材料進(jìn)行一次超快激光脈沖輻照，可以從相對無序狀態(tài)開始，誘導(dǎo)出長距離的結(jié)構(gòu)完美。這個實(shí)驗(yàn)演示已經(jīng)刺激了理論的發(fā)展，對未來實(shí)現(xiàn)傳統(tǒng)制造無法實(shí)現(xiàn)的人工納米材料具有重要意義。《具有三維納米周期性的超晶體的光學(xué)創(chuàng)造》通訊作者、阿爾貢國家實(shí)驗(yàn)室(Argonne National Lab)的科學(xué)家約翰·弗里蘭(John Freeland)說：

先進(jìn)光子源的x射線和超快光源的結(jié)合，為我們探索超晶體的納米結(jié)構(gòu)提供了最好的機(jī)會，同時也讓我們有能力理解為什么這種材料可以反復(fù)地從有序狀態(tài)變?yōu)闊o序狀態(tài)，這些信息，連同模型，讓我們對這個新階段產(chǎn)生的物理現(xiàn)象有了非常深刻的了解。陳龍慶在賓夕法尼亞州立大學(xué)的理論小組使用相場軟件包mu-PRO進(jìn)行計(jì)算機(jī)計(jì)算，該軟件包對實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了嚴(yán)密的模擬。非常值得注意的是，相場模擬能夠預(yù)測超晶體的三維真實(shí)空間圖像，其衍射模式通常與實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｊ较嗥ヅ洌⒆R別出超晶體穩(wěn)定性的一系列熱力學(xué)條件。這樣的綜合實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究是非常有用和富有成效的。橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室和勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室的其他團(tuán)隊(duì)成員也參與了這項(xiàng)研究工作。

博科園-科學(xué)科普｜研究/來自: 賓夕法尼亞州立大學(xué)參考期刊文獻(xiàn):《Nature Materials》DOI: 10.1038/s41563-019-0311-x博科園-傳遞宇宙科學(xué)之美參考期刊文獻(xiàn):《Nature Materials》DOI: 10.1038/s41563-019-0311-x博科園-傳遞宇宙科學(xué)之美