基于自旋選擇性的光學(xué)躍遷過程,自旋極化激光可以將電子自旋角動(dòng)量直接轉(zhuǎn)化為相干光子的圓偏振態(tài),在3D顯示、量子技術(shù)等新興領(lǐng)域具有重要作用。目前,已報(bào)道的自旋極化激光依賴于鐵磁電極自旋注入或偏振光學(xué)元件去實(shí)現(xiàn),限制了這種新型激光器件的小型化和功能集成。研究表明,低維手性有機(jī)無機(jī)復(fù)合鈣鈦礦結(jié)合了有機(jī)分子的化學(xué)多樣性和無機(jī)材料重原子效應(yīng)帶來的大的自旋-軌道耦合,表現(xiàn)出優(yōu)異的加工性能、顯著的自旋能態(tài)裂分、長的自旋弛豫壽命、有效的光學(xué)增益等優(yōu)勢,有望構(gòu)筑借助自身手性結(jié)構(gòu)構(gòu)建自旋極化的激發(fā)態(tài),為實(shí)現(xiàn)不依賴外部自旋注入的自旋極化激光提供了新機(jī)遇。?
中國科學(xué)院化學(xué)研究所光化學(xué)院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室趙永生課題組致力于有機(jī)與有機(jī)無機(jī)復(fù)合激光材料方面的研究,在高性能有機(jī)激光材料、激子極化激元玻色愛因斯坦凝聚、有機(jī)微納激光集成器件等方面開展了系統(tǒng)性的研究工作。
近日,趙永生課題組與張闖課題組,提出了激子手性傳遞的策略,在設(shè)計(jì)的手性一維(1D)鈣鈦礦錨定三維(3D)鈣鈦礦的體系中,實(shí)現(xiàn)了室溫下的自驅(qū)動(dòng)的自旋極化相干光發(fā)射。該研究設(shè)計(jì)了手性1D鈣鈦礦錨定非手性3D鈣鈦礦(3D@1D)的復(fù)合鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。其中,1D鈣鈦礦具有優(yōu)異的手性,而非手性3D鈣鈦礦可以實(shí)現(xiàn)光學(xué)增益。在3D@1D鈣鈦礦,非手性3D鈣鈦礦納米晶體均勻地分散在手性1D鈣鈦礦的基質(zhì)中,并通過手性1D鈣鈦礦高度結(jié)晶的界面連接。該界面能夠通過超快的能量轉(zhuǎn)移將激子手性從手性1D鈣鈦礦高效轉(zhuǎn)移到非手性3D鈣鈦礦,從而不依賴外部的自旋注入,即可在非手性3D的鈣鈦礦中產(chǎn)生不平衡的粒子數(shù)布居。研究通過構(gòu)建粒子數(shù)反轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)了自旋極化的相干光發(fā)射,其具有比在非手性3D鈣鈦礦中通過自旋注入產(chǎn)生的自旋極化相干光高約4倍的不對稱度。具有不同鹵化物組成的3D@1D鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)多樣性,不僅可以調(diào)節(jié)自旋極化的相干光的波長范圍(510-610 nm),而且可以通過調(diào)節(jié)輻射復(fù)合和自旋弛豫之間的競爭,從而將發(fā)光不對稱度提高至6.2%。?
相關(guān)研究成果發(fā)表在《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會(huì)、科學(xué)技術(shù)部和中國科學(xué)院的支持。
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激子手性傳遞在1D鈣鈦礦錨定3D鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)自驅(qū)動(dòng)自旋極化激光?
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