2022年度上海市科學(xué)技術(shù)獎

強國復(fù)興有我

優(yōu)秀創(chuàng)新成果展示

今年5月，科技藍閃耀上海。期間，暌違兩年的上海市科學(xué)技術(shù)獎于5月26日在上海展覽中心再度揭曉。胸懷“國之大者”，堅持“四個面向”，一大批標(biāo)志性成果競相涌現(xiàn)，為正處于關(guān)鍵躍升期的上海國際科技創(chuàng)新中心建設(shè)增添底色和亮度。

2022年度上海市科學(xué)技術(shù)一等獎獲獎項目優(yōu)秀創(chuàng)新成果來啦！本欄目以“強國復(fù)興有我”為主題，重點圍繞項目要解決的問題、取得的重要創(chuàng)新、實際應(yīng)用效果等方面，向社會公眾展示獲獎成果。

本期“檔案”大揭秘

項目名稱：超快強光場驅(qū)動的空氣激光研究

完成單位：中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機械研究所 等

完成人：程 亞 等

獎勵等級：自然科學(xué)獎一等獎

激光誕生60多年來，各類激光器相繼問世，而且每種新型激光的誕生都推動了一個重大應(yīng)用領(lǐng)域的形成。傳統(tǒng)激光依托于人們精心設(shè)計的各種機械或光學(xué)器件。在現(xiàn)實生活中，雖然可以實現(xiàn)激光器的移動，但是需要交通工具來承載和搬運。對于大氣遙感應(yīng)用而言，最理想的激光是直接以空氣為增益介質(zhì)，利用短脈沖強激光的遠程激發(fā)作用，在空中任意位置隨時隨地制造出高亮度激光，用于探測大氣中的痕量污染物分子或病毒分子。這對于環(huán)境保護、流行病預(yù)防、國防安全均具有重大意義。然而，實現(xiàn)這樣的新型激光需要原理上的突破。

圖1. 遠程空氣激光概念圖。

基于強場超快激光與空氣極端非線性作用產(chǎn)生的“空氣激光”，正是滿足上述需求的光源。圖1展示了遠程空氣激光的概念圖，它是高能量飛秒激光驅(qū)動大氣分子及其衍生物產(chǎn)生的高亮度、窄線寬、高準(zhǔn)直的相干激射。它不需要諧振腔，可以隨時隨地產(chǎn)生；它在飛秒激光誘導(dǎo)的狹長等離子體通道內(nèi)相干建立，具有很好的方向性；它還擁有無與倫比的細銳光譜，其精細的光譜分辨能力甚至可以捕捉同位素分子的微小差異。因此，使用空氣激光這一“新利器”能夠?qū)Υ髿膺M行精確“診斷”。同時，空氣激光是人們首次利用隧穿電離產(chǎn)生光學(xué)增益，蘊含著突破傳統(tǒng)光電離圖像的新穎物理機制。所以，空氣激光的發(fā)現(xiàn)，拓展了現(xiàn)有強場原子分子物理的研究范疇，開辟了超強超快光物理領(lǐng)域的新前沿。

01

意外發(fā)現(xiàn)，開辟領(lǐng)域前沿

超強超短激光與氣體介質(zhì)作用能夠產(chǎn)生高次諧波、超連續(xù)白光、太赫茲輻射等一系列新型相干輻射，而這些輻射通常都覆蓋較寬的光譜范圍，這是由驅(qū)動脈沖的高光強、短脈寬特性所導(dǎo)致的。2011年，中國科學(xué)院上海光機所與吉林大學(xué)等單位合作，利用中紅外可調(diào)諧飛秒激光研究平臺，開展了深隧穿區(qū)飛秒激光與物質(zhì)相互作用研究與探索。在這一新穎的光場條件下，出人意料地發(fā)現(xiàn)了強光場驅(qū)動空氣分子電離產(chǎn)生的窄線寬、高亮度、多波長相干輻射（圖2），其被廣泛地稱為空氣激光。

圖2. 超快強光場產(chǎn)生的多波長空氣激光及相關(guān)能級圖 [Phys. Rev. A 84, 051802(R) (2011)]。

強場電離誘導(dǎo)的空氣激光現(xiàn)象被報道后，來自美國、法國、加拿大、日本、奧地利等國的諸多國際頂尖研究組紛紛開展了相關(guān)研究，由此掀起了空氣激光研究的熱潮。當(dāng)前，空氣激光已發(fā)展成為超強超快光物理領(lǐng)域的前沿方向，被蔡司獎獲得者、日內(nèi)瓦大學(xué)Jean-Pierre Wolf教授等認為是“一個活躍的研究領(lǐng)域”。光學(xué)與光電子學(xué)領(lǐng)域的多個重要國際會議（如CLEO、PQE、COFIL、ISUPTW等）均組織了空氣激光專題。這一原創(chuàng)發(fā)現(xiàn)被公認是強場驅(qū)動空氣激光領(lǐng)域的源頭。被德國馬克斯·波恩研究所、俄羅斯科學(xué)院強電流電子研究所、北京大學(xué)等科研機構(gòu)發(fā)表的10篇SCI論文評價為“首次”報道/發(fā)現(xiàn)/觀測等；被奧地利科學(xué)院院士Andrius Baltuska評價為“提出了第一個解釋”；被沃爾夫獎得主、美國科學(xué)院院士Paul Corkum團隊作為命名“空氣激光”術(shù)語的參照性工作唯一引用。

02

撥云見日，揭開機理之謎

氮氣離子空氣激光是復(fù)雜光場與分子相干波包多體相互作用的結(jié)果。在該過程中，氮氣離子的電子態(tài)、 振動態(tài)、轉(zhuǎn)動態(tài)均被相干激發(fā)且不同自由度間相互耦合，不同激發(fā)自由度對氮氣離子激光增益的貢獻相互交織，核心機制難以甄別。因此，強場電離誘導(dǎo)的空氣激光現(xiàn)象被報道后，其增益機制眾說紛紜，莫衷一是。

2016年，項目合作團隊創(chuàng)新性地提出電離-耦合模型，該模型揭示了多電子態(tài)耦合和核波包的快速振動能夠有效調(diào)制光場中氮氣離子激發(fā)態(tài)布居，從而保障了在很寬的激光參數(shù)區(qū)間均可以穩(wěn)定實現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)（圖3），進而產(chǎn)生空氣激光。該模型包含了傳統(tǒng)隧穿電離所忽略的共振相互作用與核波包動力學(xué)的貢獻，而這恰恰實現(xiàn)了被P. Corkum教授等認為是“有悖于物理直覺的離子激發(fā)態(tài)布居占優(yōu)”的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)效應(yīng)。

圖3. 超快強光場驅(qū)動氮分子電離產(chǎn)生粒子數(shù)反轉(zhuǎn)的物理機制 [Phys. Rev. Lett. 116, 143007 (2016)]。

上述發(fā)現(xiàn)不僅揭開了空氣激光機理之謎，而且提供了具有普適意義的新物理機制，因此也被進一步拓展到其它物質(zhì)體系。例如，日內(nèi)瓦大學(xué)研究團隊受到該研究工作的啟發(fā)，進一步研究了惰性原子體系中類似的增益機制。

03

大氣診斷，發(fā)揮用武之地

自空氣激光發(fā)現(xiàn)以來，其遠程探測應(yīng)用就引起包括美國科學(xué)院院士Marlan Scully團隊、奧地利科學(xué)院院士Andrius Baltuska團隊、瑞典兩院院士Marcus Alden團隊在內(nèi)的一批國際頂尖研究團隊的關(guān)注。由此，也引發(fā)了空氣激光技術(shù)手段的競爭，各國科學(xué)家均試圖產(chǎn)生更遠更強的空氣激光，以實現(xiàn)遙感應(yīng)用。維也納科技大學(xué)、美國空軍實驗室以及亞利桑那大學(xué)組成的國際聯(lián)合研究團隊利用美國勞倫斯-利弗莫爾國家實驗室的大型激光裝置開展了同類研究，創(chuàng)造了當(dāng)時最強的空氣激光紀(jì)錄。

然而，如何使用空氣激光這一“新利器”精確“診斷”大氣，是實現(xiàn)空氣激光應(yīng)用的首要科學(xué)問題。最近，上海光機所研究團隊給出了答案。他們利用空氣激光，發(fā)展了一種高靈敏度的相干拉曼光譜技術(shù)，實現(xiàn)了大氣中溫室氣體濃度的定量檢測、多組分同時探測和CO2同位素識別，探測靈敏度達到0.03%，信號穩(wěn)定性達到2%（圖4）。

基于空氣激光的多組分大氣分子靈敏檢測的基本原理如圖4(a)所示。當(dāng)一束短脈沖強激光聚焦到空氣中，不僅可以激發(fā)大氣中污染物分子和溫室氣體的相干振動，而且還能夠建立光學(xué)增益產(chǎn)生空氣激光。當(dāng)焦點區(qū)產(chǎn)生的空氣激光遇到相干振動的分子，就會散射出新的波長，產(chǎn)生相干拉曼信號。通過記錄拉曼信號與空氣激光的頻移，即“拉曼指紋”，便可以獲得每種分子特有的“身份”信息。

圖4. 基于空氣激光的多組分復(fù)雜大氣分子靈敏檢測原理與應(yīng)用 [Ultrafast Science 2022, 9761458 (2022)]。

該技術(shù)具有三大優(yōu)勢和特色：一、充分發(fā)揮了空氣激光在時間、頻譜和空間三大維度上的優(yōu)勢，極大降低了對空氣激光能量的要求，無需波長調(diào)諧，而且泵浦光和空氣激光的天然延時能夠有效抑制非共振四波混頻背景；二、結(jié)合了飛秒激光多組分激發(fā)和空氣激光高光譜分辨的雙重優(yōu)勢，具備多組分同時檢測和同位素分子甄別的獨特能力；三、繼承傳統(tǒng)相干拉曼散射強度高、方向性好等優(yōu)勢的同時，將傳統(tǒng)多光束相干拉曼散射簡化為單光束，光路簡單，無需多光束多色場時空精密控制，適用于高溫高壓極端環(huán)境和復(fù)雜大氣環(huán)境。由此可見，基于空氣激光的拉曼光譜技術(shù)是一種共性的相干檢測技術(shù)，尤其適用于復(fù)雜的應(yīng)用場景。

飛秒激光激發(fā)大氣，在最尋常的介質(zhì)中造就了不尋常的激光——空氣激光。空氣激光在隧穿電離過程中產(chǎn)生增益放大，刷新了人們對強場光電離基本物理圖像的認知，開辟了超強超快光物理領(lǐng)域的新前沿?？諝饧す庀蚬舛校云涑叩牧炼?、超好的方向性、超精細的光譜，記錄了大氣中痕量分子信息，成為大氣診斷的神兵利器。未來，相信經(jīng)過科研人員的不懈努力，空氣激光不僅可以促進超快光學(xué)、量子光學(xué)、原子分子光物理等基礎(chǔ)學(xué)科方向的融合發(fā)展，而且能夠在環(huán)境科學(xué)和軍事國防領(lǐng)域發(fā)揮更大作用。

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