X射線可分為波長較長的軟X射線和波長較短的硬X射線，軟X射線的波長在0.1 nm到10 nm之間，其中2.34 nm到4.4 nm的波段位于氧原子和碳原子K吸收帶之間，相對于水透明，被稱作水窗，高重頻高通量水窗軟X射線在基礎(chǔ)研究和生物科學(xué)領(lǐng)域具有重大意義。產(chǎn)生X射線激光的方法主要有同步加速器驅(qū)動自由電子激光器和kHz高能脈沖驅(qū)動高次諧波產(chǎn)生兩種。利用高功率超快光纖激光驅(qū)動的高次諧波光源具有體積小、空間相干性好和脈沖短等優(yōu)點。本期介紹德國Jena課題組在這方面發(fā)表的兩篇文章。

第一篇文章中，該課題組使用重復(fù)頻率98 kHz、中心波長1910 nm、脈沖能量450 μJ、寬度為100 fs的摻銩光纖激光作為泵浦，在芯徑84.5 μm、長120 cm的充氦空芯光纖中通過調(diào)整氣壓梯度調(diào)控自壓縮過程，減小了對泵浦光能量和脈寬的要求，并在光纖末端產(chǎn)生高次諧波[1]。實驗裝置如圖1所示。高壓室b和真空室c由1 mm厚的藍(lán)寶石窗隔開，環(huán)形鏡和金屬薄板將泵浦光濾出，并將衰減后的信號光輸入平場成像光柵光譜儀中。

圖1 實驗裝置圖

經(jīng)實驗，空芯光纖輸入端氣壓為1 bar，輸出端氣壓3.345 bar時可以獲得較好的結(jié)果：當(dāng)輸入脈沖能量為265 μJ時，脈沖寬度從100 fs減小到輸出端的20 fs，隨著峰值功率的升高，在脈沖的后段出現(xiàn)電離現(xiàn)象。實驗中通過調(diào)整氣壓和輸入脈沖的方式產(chǎn)生了300 eV的高通量脈沖。圖2(a)展示了最佳輸入脈沖能量和對應(yīng)的最大X射線光通量隨高壓氣室氣壓的變化，縱向誤差來自240次連續(xù)測量的標(biāo)準(zhǔn)差，橫向誤差恒定為氣壓讀數(shù)的不確定度0.1 bar。從圖中可以看到信號光對氣壓敏感，以3.8 bar為中心，10%的氣壓變化將導(dǎo)致光通量變?yōu)樵瓉淼??e^2 ，但模擬可知泵浦光對氣壓不敏感，10%的氣壓變化下脈沖積累的非線性和輸出端峰值功率變化不大，由此證明氣壓梯度主要影響了相位匹配。圖2(b)為最優(yōu)情況下測得的光譜和發(fā)散情況，發(fā)散角約2 mrad，截止能量330 eV，中心對應(yīng)碳原子吸收帶，可能來自光譜儀光柵上沉積的有機(jī)污染。圖3(c)為去除碳原子吸收后的光譜，300 eV處光通量超過10^6 s^(-1) (eV)^(-1)。

圖2 通過高次諧波產(chǎn)生獲得X射線脈沖

第二篇文章也是利用空芯光纖產(chǎn)生高次諧波，但是產(chǎn)生的是波長更長的極紫外光[2]。與上一篇文章不同，這里的空芯光纖只起到展寬光譜的作用，脈沖壓縮在光纖外進(jìn)行。

圖3 10 μW以上極紫外光的實驗結(jié)果

圖3為1999年至今產(chǎn)生12 eV到30 eV（100 nm到40 nm），10 μW以上極紫外光的實驗結(jié)果，縱軸為平均功率，顏色對應(yīng)光子能量，圓形代表泵浦源為中心波長1 μm的摻鐿激光器，方形代表鈦寶石激光器，星型代表對兩種激光器進(jìn)行二倍頻或三倍頻，EC代表使用了增強(qiáng)腔（enhancement cavity）。驅(qū)動脈沖的脈寬越小、平均功率越高、波長越短，產(chǎn)生的極紫外光通量越大、效率越高、截止能量越高。本文中使用平均功率51 W、中心波長為515 nm、寬度為18.6 fs的驅(qū)動脈沖產(chǎn)生了平均功率12.9 mW、光子能量為26.5 eV的脈沖，效率為2.5×10^(-4)，與過去的記錄相比，功率提升了一個數(shù)量級。

圖4 實驗裝置

實驗裝置如圖4所示，使用四路相干合成的摻鐿光纖激光脈沖聚焦到200 μm厚的BBO晶體產(chǎn)生515 nm的脈沖，之后利用1 m長的充氪空芯光纖進(jìn)行光譜展寬，展寬后的脈沖被啁啾鏡壓縮至18.6 fs，平均功率51 W，作為高次諧波的驅(qū)動脈沖。

驅(qū)動脈沖在真空室中匯聚到氪噴氣孔前，光斑直徑33 μm，焦點位置和光闌大小可調(diào)節(jié)，噴氣孔直徑430 μm，噴氣氣壓1bar，成布儒斯特角的兩片玻璃和數(shù)個1 μm鋁片將驅(qū)動光和極紫外光分離，并將極紫外光衰減，最后輸入平場CCD光譜儀中測量。

圖5 實驗結(jié)果

當(dāng)焦點距噴氣孔144 μm、對應(yīng)氣壓0.4bar時，在20 eV到35 eV的范圍內(nèi)產(chǎn)生數(shù)階諧波，其中第11次諧波位于26.5 eV處，具有最高的平均功率12.9 mW，最高次諧波的能量超過30 eV。圖5(b)為第11次諧波的模擬脈沖和變換極限脈沖的對比，脈沖寬度5.1 fs。圖5(c)為第11次諧波時間穩(wěn)定性測量，在30分鐘內(nèi)每0.2秒記錄一次平均功率，最后的均方根偏差為2.6%，圖5(d)是脈沖的空間發(fā)散情況和擬合高斯函數(shù)的對比，發(fā)散角也為2 mrad。從摻鐿光纖激光器泵浦源算起，此裝置極紫外產(chǎn)生的總效率為7×10^(-5)。

這兩個工作表明，高功率飛秒光纖激光配合空芯光纖能夠有效產(chǎn)生高通量的軟X射線或者極紫外波段的超短脈沖，為這兩種光源的小型化奠定了堅實的技術(shù)基礎(chǔ)。

參考文獻(xiàn)：

[1]Gebhardt, M., Heuermann, T., Klas, R. et al. Bright, high-repetition-rate water window soft X-ray source enabled by nonlinear pulse self-compression in an antiresonant hollow-core fibre. Light Sci Appl 10, 36 (2021). https://doi.org/10.1038/s41377-021-00477-x

[2]Klas, R., Kirsche, A., Gebhardt, M. et al. Ultra-short-pulse high-average-power megahertz-repetition-rate coherent extreme-ultraviolet light source. PhotoniX 2, 4 (2021). https://doi.org/10.1186/s43074-021-00028-y