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深度解讀

激光調(diào)控外爾準(zhǔn)粒子的超快運(yùn)動(dòng)

激光制造網(wǎng) 來(lái)源:人民網(wǎng)2021-09-03 我要評(píng)論(0 )   

  拓?fù)淞孔討B(tài)和拓?fù)淞孔硬牧系睦碚?、?shí)驗(yàn)研究近年來(lái)方興未艾,成為凝聚態(tài)物理研究領(lǐng)域的重要前沿。拓?fù)湫蜃鳛橐环N全新的物質(zhì)分類概念,與對(duì)稱性一樣是凝聚態(tài)物理中的...

  拓?fù)淞孔討B(tài)和拓?fù)淞孔硬牧系睦碚?、?shí)驗(yàn)研究近年來(lái)方興未艾,成為凝聚態(tài)物理研究領(lǐng)域的重要前沿。拓?fù)湫蜃鳛橐环N全新的物質(zhì)分類概念,與對(duì)稱性一樣是凝聚態(tài)物理中的基礎(chǔ)性概念。對(duì)拓?fù)涞纳羁汤斫猓P(guān)系到凝聚態(tài)物理研究中的諸多基本問題,例如量子相的基本電子結(jié)構(gòu)、量子相變以及量子相中的許多無(wú)能隙元激發(fā)等。在拓?fù)洳牧现?,電子、聲子以及自旋等多種自由度之間的耦合對(duì)于理解并調(diào)控材料性質(zhì)有著決定性作用。光激發(fā)可用于區(qū)分不同的相互作用并操控物質(zhì)狀態(tài),材料的基本物性、結(jié)構(gòu)相變以及新的量子態(tài)信息也會(huì)隨之獲得。目前,深入理解光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下拓?fù)洳牧虾暧^行為與其微觀原子結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)的關(guān)聯(lián)已經(jīng)成為眾多研究人員的目標(biāo)。

  圖1. a.手性符號(hào)為正(χ=+1)的Weyl點(diǎn)在圓偏振光下的手性選擇定則;b. χ=+1的Weyl點(diǎn)在線偏振光下由于原子軌道對(duì)稱性導(dǎo)致的選擇性激發(fā)。

  拓?fù)洳牧系墓怆婍憫?yīng)行為與其微觀電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。特別的,對(duì)于拓?fù)浒虢饘賮?lái)說(shuō),能帶交叉點(diǎn)附近的載流子激發(fā)對(duì)體系波函數(shù)特征高度敏感。對(duì)拓?fù)浒虢饘僦蟹蔷€性光學(xué)現(xiàn)象的研究不僅可以幫助我們更深入地理解系統(tǒng)激發(fā)態(tài)的物理性質(zhì),并且有望將這些效應(yīng)用于光學(xué)器件的制造和太陽(yáng)能電池的設(shè)計(jì),為未來(lái)潛在的實(shí)際應(yīng)用提供了可能。例如,外爾(Weyl)半金屬中,吸收一個(gè)圓偏振光的光子將導(dǎo)致自旋的翻轉(zhuǎn),為了滿足角動(dòng)量守恒,沿著圓偏振光傳播的方向,Weyl錐兩側(cè)的電子激發(fā)將呈不對(duì)稱分布,該規(guī)律稱為手性選擇定則(圖1)。

  對(duì)拓?fù)洳牧戏蔷€性光學(xué)現(xiàn)象的理論研究通常采用將材料基態(tài)性質(zhì)計(jì)算和對(duì)稱性分析相結(jié)合的方法,然而,這樣的處理方法存在明顯的缺陷。首先,缺少被激發(fā)載流子在動(dòng)量空間及實(shí)空間的實(shí)時(shí)動(dòng)力學(xué)信息,無(wú)法建立與時(shí)間分辨實(shí)驗(yàn)探測(cè)手段的直接對(duì)比。其次,無(wú)法考慮電子-聲子及光子-聲子之間的耦合。而這對(duì)于某些相變過(guò)程的發(fā)生至關(guān)重要。此外,這種基于微擾論的理論分析無(wú)法處理強(qiáng)光場(chǎng)下的物理過(guò)程。基于第一性原理的含時(shí)密度泛函分子動(dòng)力學(xué)(TDDFT-MD)模擬能夠很好地解決以上問題。

  近期,中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心表面物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室SF10組的博士后關(guān)夢(mèng)雪和博士生王恩(共同第一作者),在孟勝研究員的指導(dǎo)下,與北京理工大學(xué)孫家濤教授合作,利用自主開發(fā)的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)模擬軟件TDAP,系統(tǒng)地研究了第二類外爾半金屬WTe2中準(zhǔn)粒子激發(fā)對(duì)超快激光的響應(yīng)特征。

  圖2. a. Td-WTe2的原子結(jié)構(gòu)示意圖; b. 費(fèi)米面附近的能帶結(jié)構(gòu)。c. 沿著布里淵區(qū)高對(duì)稱線分布的能帶結(jié)構(gòu)及原子軌道的相對(duì)貢獻(xiàn)。箭頭①及②分別代表靠近或遠(yuǎn)離Weyl點(diǎn)的激發(fā); d. 沿著Γ-X方向能帶結(jié)構(gòu)的放大。

  研究表明,在Weyl點(diǎn)附近存在由原子軌道對(duì)稱性及躍遷選擇定則所決定的載流子的選擇性激發(fā),與通常手性激發(fā)的自旋選擇定則大為不同的是,其激發(fā)路徑可以通過(guò)改變線偏振光的極化方向及光子能量加以控制(圖2)。

  載流子的不對(duì)稱激發(fā)將在實(shí)空間誘導(dǎo)出不同方向的光電流,從而影響體系的層間滑移的方向和對(duì)稱性特征。由于WTe2的拓?fù)湫再|(zhì),例如Weyl點(diǎn)的數(shù)目及其在動(dòng)量空間中的分離程度等,高度依賴于體系的對(duì)稱性(圖3),載流子的不對(duì)稱激發(fā)將帶來(lái)Weyl準(zhǔn)粒子在動(dòng)量空間的不同變化行為,以及體系拓?fù)湫再|(zhì)的相應(yīng)改變。因此,本工作同時(shí)為光致拓?fù)湎嘧兲峁┝饲逦南鄨D(圖4)。

  圖3. a-b, 線偏振光極化方向沿著晶體a軸及b軸的層間相對(duì)運(yùn)動(dòng);插圖為相應(yīng)的運(yùn)動(dòng)模式。c. 理論模擬與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)的比較。d-e. 體系的對(duì)稱性演化及 kz=0 平面內(nèi)兩個(gè)最鄰近Weyl點(diǎn)的位置、數(shù)目及分離程度。

  圖4. Td-WTe2中光致拓?fù)湎嘧儗?duì)線偏振光光子能量(?ω)及極化方向(θ)的依賴相圖。

  本研究工作揭示了Weyl點(diǎn)附近的載流子激發(fā)不但要關(guān)注其手性,還要仔細(xì)分析其附近的波函數(shù)原子軌道特性。兩者的效應(yīng)類似但機(jī)制差別明顯,為深入理解Weyl點(diǎn)的奇異性提供了理論依據(jù)。此外,該工作所采用的計(jì)算方法能夠在超快的時(shí)間尺度內(nèi)深入理解原子、電子層次上復(fù)雜的相互作用及動(dòng)力學(xué)行為,揭示其微觀物理機(jī)制,有望成為未來(lái)研究拓?fù)洳牧现蟹蔷€性光學(xué)現(xiàn)象的有利工具。

  相關(guān)成果近日發(fā)表在《自然通訊》(Nature Communications 12, 1885 (2021)) 上。該工作得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委和中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)專項(xiàng)(B類)的資助。作者感謝與倫斯勒理工學(xué)院張繩百教授的有益討論。


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