鈣鈦礦材料由于其在可見光譜區(qū)具備高吸收、高熒光發(fā)射、寬光譜調諧等優(yōu)異特性,近年來備受關注。近期研究更是表明鈣鈦礦材料相比以往光學材料具備優(yōu)異的光學增益特性,這使其在微納激光領域具備巨大的研究價值及應用前景。鈣鈦礦材料中無機鈣鈦礦材料地位尤為重要,其良好的化學穩(wěn)定性及大激子結合能更加有利于高品質微納激光的輸出。但是,受制于容限因子常數t>0.8的限制,目前唯有鈣鈦礦相CsPbX3成功應用于微納激光的研究。Rb作為Cs同主族元素,有望替代Cs合成全無機鈣鈦礦相RbPbX3材料。此外,由于其柔軟的晶格結構,鈣鈦礦材料易于發(fā)生相轉變,相變的研究對于理解鈣鈦礦材料優(yōu)異特性的來源至關重要。但是,現行研究對于鈣鈦礦材料相變過程及機理的解析尚有許多不足,尤其在鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變中材料的光學特性往往發(fā)生巨大改變,有待研究人員進一步探索。RbPbBr3的容限因子為0.78,非常適合解析鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變的過程及化學機制,并且鈣鈦礦相RbPbBr3具備良好光學特性,有利于實現高品質微納激光輸出,但是純的全無機鈣鈦礦相RbPbBr3在合成方面面臨很大挑戰(zhàn)。
該項研究中,研究人員首先通過理論模擬解析了鈣鈦礦相與非鈣鈦礦相RbPbBr3的晶體結構,XRD衍射圖譜及能帶結構。理論解析得到鈣鈦礦相和非鈣鈦礦相RbPbBr3分別表現為直接和間接帶隙,并且理論解析其鈣鈦礦相形成條件?;诟倪M的氣相傳輸冷凝技術,結合熱處理工藝,研究人員成功制備出了高品質亞微米尺度三維球形RbPbBr3,并在實驗中實現了非鈣鈦礦-鈣鈦礦相轉變,鈣鈦礦相RbPbBr3光學性能優(yōu)異。研究人員通過系統(tǒng)研究RbPbBr3鈣鈦礦-非鈣鈦礦相轉變發(fā)生的實驗條件及化學機制,解析了無機鈣鈦礦材料相態(tài)轉變的詳細過程并闡明了其內在化學機制,為鈣鈦礦材料的相穩(wěn)定以及光學性質的研究奠定了堅實的理論及實驗基礎。無機鈣鈦礦RbPbBr3微球表面光滑、結構規(guī)則、尺寸可控,在460nm具備良好的熒光吸收及發(fā)射性質,可同時用于增益介質及光學微腔實現微納激光輸出。研究人員在高品質RbPbBr3微球腔內實現了高品質、窄帶寬藍光單模激光輸出(圖1)。該研究理論結合實驗,闡明了鈣鈦礦材料相變的詳細過程及其內在化學機制,并將新型全無機鈣鈦礦RbPbBr3應用于高品質單模激光輸出,為進一步解析鈣鈦礦材料晶體結構與光電性能的聯系及相穩(wěn)定的研究提供了堅實的理論及實驗基礎,對高品質微納激光器件、多色激光器及激光顯示等的研究具備重要意義。
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