近期，精密光譜科學與技術國家重點實驗室吳健教授團隊在超快激光誘導里德堡態(tài)激發(fā)研究領域取得重要進展。該團隊利用飛秒強激光與分子相互作用產(chǎn)生里德堡原子，并結(jié)合電子-原子核關聯(lián)能譜技術，揭示了多光子共振激發(fā)是強激光誘導里德堡態(tài)產(chǎn)生的普適機制。研究結(jié)果以“Electron-nuclear correlated multiphoton-route to Rydberg fragments of molecules”為題，2019年2月發(fā)表在 《自然通訊》（Nature Communications）。該工作與上海交通大學何峰研究員合作完成，華東師范大學為第一完成單位，精密光譜科學與技術國家重點實驗室的博士研究生張文斌為論文的第一作者，我校吳健教授和上海交通大學的何峰研究員是論文的共同通訊作者。

《自然通訊》刊登吳健教授團隊研究成果

精密光譜科學與技術國家重點實驗室吳健教授（右）與博士研究生張文斌（左）

柳暗花明：兩年反復試驗探索終得突破

據(jù)研究團隊成員介紹，這項研究成果從最開始實驗數(shù)據(jù)獲得到最終文章發(fā)表歷時將近2年。2017年初，研究團隊發(fā)現(xiàn)強激光場作用下產(chǎn)生的中性里德堡原子和帶電的粒子一樣可以被探測器探測到。然而，他們分析數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)中性里德堡原子的原子核能譜出現(xiàn)了奇怪的尖銳峰結(jié)構，這與之前研究人員提出的常規(guī)的受挫隧穿圖像的預測結(jié)果很不一樣。在這之后很長的一段時間里，研究團隊進行了非常多次的討論和分析，不斷提出新的物理解釋，但又很快被自己否定。但他們并沒有因此放棄，而是不斷提高測量的精度和分辨率，并測試不同的物理條件下里德堡態(tài)的激發(fā)過程，希望可以了解里德堡態(tài)激發(fā)背后的真正的普適的物理機制。在經(jīng)歷了數(shù)不勝數(shù)的實驗以及反復討論后，吳健教授團隊最終發(fā)現(xiàn)，當把電子與原子核關聯(lián)起來考慮時，所有問題都迎刃而解了。

吳健教授課題組成員

高激發(fā)的中性里德堡態(tài)原子之惑

超快強激光作用下，原子或分子內(nèi)的束縛電子將從光場中吸收光子能量發(fā)生電離。根據(jù)激光強度的不同，電子的超快電離可以理解為多光子電離或量子隧穿機制。近年來，研究人員發(fā)現(xiàn)，在強激光場作用下，電子有一定的概率不被電離而被囚禁在里德堡態(tài)，形成穩(wěn)定的中性里德堡原子分子。

超短飛秒激光誘導氫氣分子解離產(chǎn)生中性里德堡原子及其符合探測示意圖

中性里德堡原子分子具有諸多顯著的特征，例如巨大的軌道半徑、極長的相干時間、較大的碰撞截面、強電偶極矩以及高電極化率等。這些特性使得里德堡原子分子在精密光譜與精密測量、量子非線性光學、非平衡量子多體動力學、量子計算與量子信息等交叉研究前沿中有許多重要的應用。

作為產(chǎn)生里德堡原子分子的重要手段之一，強激光誘導里德堡態(tài)激發(fā)在中性原子加速、近閾值諧波產(chǎn)生、低能光電子譜結(jié)構產(chǎn)生以及多光子拉比振蕩等強場物理現(xiàn)象中同樣有著重要的應用。經(jīng)過不斷的科學探索，研究人員提出強激光誘導里德堡態(tài)激發(fā)的物理機制與原子分子電離機制類似，可以用多光子共振激發(fā)或受挫量子隧穿圖像來解釋。多光子共振激發(fā)機制指出，電子吸收多個光子能量后直接共振布居到里德堡軌道上，而受挫量子隧穿圖像指出部分隧穿電子由于從光場中獲得的動能較小，不足以克服原子核庫倫勢的束縛，從而在激光場消失后有一定的概率會被原子核重新俘獲，形成高激發(fā)的中性里德堡態(tài)原子。

然而，自從強激光誘導里德堡態(tài)激發(fā)現(xiàn)象被發(fā)現(xiàn)以來，強激光場作用下產(chǎn)生里德堡原子分子的物理機制一直在多光子共振激發(fā)機制和受挫隧穿機制二者之間飽受爭議。其主要原因是，在過去的研究中，里德堡原子分子激發(fā)過程中電子與原子核之間的關聯(lián)效應一直被忽略。

分子內(nèi)電子-核關聯(lián)效應激發(fā)新通道

氫氣分子（H2）作為最簡單的兩電子中性分子系統(tǒng)，在揭示分子基本動力學過程方面扮演了十分重要的角色。基于此前發(fā)展的中性里德堡原子探測技術，吳健教授團隊提出利用紫外飛秒強激光脈沖與氫氣分子相互作用，開展強激光誘導里德堡態(tài)激發(fā)過程的實驗探索。通過符合探測光電離解離產(chǎn)生的離子H+、中性里德堡原子H*和自由電子，并結(jié)合電子-原子核關聯(lián)能譜技術，實驗揭示了多光子共振激發(fā)為強激光誘導里德堡態(tài)產(chǎn)生的普適機制。

電子-核關聯(lián)能譜揭示氫氣分子雙電離通道和里德堡態(tài)激發(fā)通道中電子與核之間能量如何分配

氫氣分子雙電離通道和里德堡原子激發(fā)通道的解離原子核能譜隨激光強度的變化

利用電子-核關聯(lián)能量譜，強激光場作用下氫氣分子雙電離通道和里德堡原子激發(fā)通道均可用三步過程很好的描述。首先，氫氣分子發(fā)生單電離過程；其次，產(chǎn)生的氫氣分子離子（H2+）核波包將經(jīng)由不同的光子分辨路徑在勢能曲線上運動；最后，當核波包運動到一定的核間距時會進一步發(fā)生共振增強電離躍遷到庫倫排斥態(tài)，最終解離形成兩個質(zhì)子,即雙電離通道，或者經(jīng)多光子共振激發(fā)后布居到高激發(fā)里德堡態(tài)，最終解離形成一個質(zhì)子和一個中性里德堡原子，即里德堡原子激發(fā)通道。實驗結(jié)果顯示，里德堡態(tài)多光子共振激發(fā)時的核間距要小于發(fā)生共振增強電離時的核間距。另外，由于斯塔克位移效應的影響，發(fā)生里德堡態(tài)共振激發(fā)處的核間距大小隨著激光強度的增加而變大。這一變化將影響電子與解離原子核之間的分配比，從而引起里德堡原子的能譜結(jié)構隨光強的變化。當光強達到一定強度時，氫氣分子雙電離通道和里德堡原子激發(fā)通道的解離原子核能譜變得非常相似。

這一現(xiàn)象表明，多光子共振激發(fā)機制作為強激光誘導里德堡態(tài)產(chǎn)生的普適機制，同樣可以很好的解釋受挫隧穿電離理論的預測結(jié)果。該項研究揭示了分子內(nèi)電子-核關聯(lián)效應在里德堡原子產(chǎn)生的過程中的重要性，極大深化了我們對強激光誘導里德堡態(tài)激發(fā)這一基本物理行為的認識，為強場里德堡原子分子激發(fā)的相干調(diào)控提供了新方法和新思路。

吳健教授團隊長期從事超快強激光作用下分子超快行為精密測量與控制方面的研究，例如圍繞分子內(nèi)電子-核關聯(lián)效應，發(fā)展了電子-離子多體符合成像技術和電子-原子核關聯(lián)能譜技術，首次實驗觀測到分子內(nèi)電子-核在多光子吸收過程中的能量關聯(lián)共享效應[Phys. Rev. Lett.111, 023002 (2013)]，揭示了分子振動態(tài)布居作為電子-核共享多光子能量的物理機制[Phys. Rev. Lett. 117, 103002 (2016)]，利用電子重散射為原子核存儲更多的光子能量提供了嶄新的途徑[PNAS 115, 2049 (2018)]。2017年，進一步發(fā)展了中性里德堡原子探測技術，首次實現(xiàn)了強激光場作用下分子內(nèi)電子重俘獲超快動態(tài)過程的精密測量與操控[Phys.Rev.Lett.119,253002(2017)]。